飛秒激光直寫技術(shù)（FLDW）作為微納制造領(lǐng)域的革命性手段，憑借其高精度、高效率的三維加工能力，突破了傳統(tǒng)制造技術(shù)在透明材料光子結(jié)構(gòu)制備中的局限。本文系統(tǒng)闡述了FLDW的技術(shù)特性與核心優(yōu)勢，深入解析了光學(xué)非線性調(diào)制和折射率調(diào)控的理論基礎(chǔ)，詳細(xì)介紹了三維非線性光子晶體（3DNPCs）在非線性光學(xué)、量子光學(xué)、光束整形及全息成像等領(lǐng)域的應(yīng)用成果，最后分析了當(dāng)前技術(shù)面臨的挑戰(zhàn)并展望了未來發(fā)展方向，為該領(lǐng)域的進(jìn)一步研究與產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用提供參考。

    一、引言
    在現(xiàn)代光子學(xué)技術(shù)飛速發(fā)展的背景下，集成化、高性能的光子器件成為推動(dòng)通信、傳感、成像等領(lǐng)域革新的核心動(dòng)力。透明材料作為光子器件的關(guān)鍵載體，其內(nèi)部三維周期性光子結(jié)構(gòu)的構(gòu)建直接決定了器件的光學(xué)性能與應(yīng)用潛力。傳統(tǒng)制造手段如電極極化技術(shù)僅能實(shí)現(xiàn)一維或二維非線性光子晶體的制備，離子注入、離子交換等方法則難以構(gòu)建復(fù)雜的三維波導(dǎo)陣列，嚴(yán)重制約了光子器件的集成化與功能拓展。
    飛秒激光直寫技術(shù)（FLDW）的出現(xiàn)打破了這一困境。該技術(shù)以飛秒激光為能量載體，利用其極短的脈沖寬度（femtosecond量級(jí)）和極高的峰值功率，通過多光子吸收、隧道電離及雪崩電離等非線性相互作用機(jī)制，將能量高度局域化于透明材料內(nèi)部的焦點(diǎn)區(qū)域，有效抑制了熱影響區(qū)的產(chǎn)生，實(shí)現(xiàn)了超衍射極限的加工精度。通過精準(zhǔn)調(diào)控激光運(yùn)動(dòng)軌跡、優(yōu)化激光工藝參數(shù)（中心波長、脈沖能量、重復(fù)頻率、掃描速度等）與材料本征屬性（能帶間隙、熱導(dǎo)率、色散及硬度等），F(xiàn)LDW能夠?qū)w、玻璃等透明介質(zhì)的光學(xué)特性進(jìn)行三維周期性調(diào)制，包括誘導(dǎo)折射率變化及鐵電疇反轉(zhuǎn)，為復(fù)雜三維光子結(jié)構(gòu)的制備提供了全新途徑。目前，該技術(shù)已成功在鈮酸鋰等晶體中構(gòu)建出納米級(jí)分辨率的3D非線性光子晶體，并實(shí)現(xiàn)了3D螺旋波導(dǎo)陣列對(duì)拓?fù)涔庾訉W(xué)物理規(guī)律的模擬，為探索三維空間中光與物質(zhì)的相互作用提供了理想平臺(tái)，也為開發(fā)高度集成的3D光子器件奠定了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

    二、技術(shù)核心理論基礎(chǔ)
    FLDW構(gòu)建三維周期性光子結(jié)構(gòu)的核心在于對(duì)透明材料光學(xué)特性的精準(zhǔn)調(diào)控，其理論基礎(chǔ)主要包括光學(xué)非線性調(diào)制和折射率調(diào)控兩大方面。
    （一）光學(xué)非線性調(diào)制理論
    光學(xué)非線性調(diào)制是構(gòu)建3DNPCs的關(guān)鍵，其本質(zhì)是對(duì)材料非線性光學(xué)系數(shù)的空間操控，具體機(jī)制因材料類型而異。
    對(duì)于LiNbO?、BCT、SBN等鐵電晶體，調(diào)制核心圍繞鐵電疇的操控展開，根據(jù)非線性系數(shù)的變化程度可分為三種嚴(yán)格的物理方案：疇改性、疇抹除與疇反轉(zhuǎn)。疇改性（0<v<1）表現(xiàn)為非線性系數(shù)的部分減弱，材料呈現(xiàn)部分非晶化狀態(tài)；疇抹除（v=0）會(huì)導(dǎo)致非線性系數(shù)完全消失，對(duì)應(yīng)區(qū)域轉(zhuǎn)變?yōu)橥耆蔷B(tài)；疇反轉(zhuǎn)（v=-1）則在保持晶體高度結(jié)晶性能的前提下，僅實(shí)現(xiàn)非線性系數(shù)符號(hào)的反轉(zhuǎn)。這三種方案在激光重復(fù)頻率需求及熱效應(yīng)表現(xiàn)上存在顯著差異：疇改性與疇抹除通常在1kHz的低重頻條件下誘導(dǎo)，熱效應(yīng)可忽略不計(jì)；而疇反轉(zhuǎn)則需要數(shù)MHz的高重頻激光，通過超高溫度梯度產(chǎn)生的熱電場實(shí)現(xiàn)，熱效應(yīng)不可避免。從頻率轉(zhuǎn)換效率來看，基于傅里葉變換理論的模擬與實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，疇反轉(zhuǎn)方案擁有最大的有效非線性系數(shù)，疇抹除和疇改性的有效非線性系數(shù)依次降低，這也使得疇反轉(zhuǎn)NPCs在相位匹配補(bǔ)償方面具備壓倒性優(yōu)勢。
    對(duì)于石英晶體等不具備鐵電疇的透明材料，非線性調(diào)制主要依賴于晶格結(jié)構(gòu)的破壞，即非線性抹除。研究人員通過引入額外的周期性相位理論，成功在石英晶體中實(shí)現(xiàn)了深紫外波段的高效頻率轉(zhuǎn)換，拓展了該技術(shù)在不同材料體系中的應(yīng)用范圍。
    （二）折射率調(diào)控理論
    飛秒激光直寫技術(shù)通過誘導(dǎo)透明材料局域折射率的變化，為構(gòu)建三維復(fù)雜光路提供了可能，這種調(diào)控可明確分為Type-I型正折射率變化和Type-II型負(fù)折射率變化兩類。
    Type-I型改性通常在較低脈沖能量下誘發(fā)，其形成機(jī)制與激光輻照區(qū)域的相變或輕微晶格畸變相關(guān)。以鈮酸鋰晶體為例，這種晶格畸變會(huì)導(dǎo)致材料自發(fā)極化減小，進(jìn)而引發(fā)折射率上升，使得輻照區(qū)域本身可直接作為波導(dǎo)核心實(shí)現(xiàn)導(dǎo)光功能。與之相對(duì)，Type-II型改性源于高脈沖能量引發(fā)的劇烈物質(zhì)結(jié)構(gòu)破壞，伴隨嚴(yán)重的晶格膨脹和缺陷產(chǎn)生，最終導(dǎo)致折射率顯著降低。在633nm波長下的模式測試證實(shí)，Type-I區(qū)域能夠良好地束縛并引導(dǎo)光模式，而Type-II區(qū)域則表現(xiàn)為散射或反導(dǎo)光特性，因此常被設(shè)計(jì)為多線包圍的凹陷包層結(jié)構(gòu)，通過間接方式實(shí)現(xiàn)導(dǎo)光。
    這些基礎(chǔ)性的物理研究揭示了激光參數(shù)與材料響應(yīng)之間的復(fù)雜映射關(guān)系，為后續(xù)開發(fā)納米級(jí)分辨率的3DNPCs（如30nm分辨率的納米疇）以及高性能拓?fù)涔庾訉W(xué)波導(dǎo)陣列提供了堅(jiān)實(shí)的理論支撐。

    三、3DNPCs的核心應(yīng)用領(lǐng)域
    基于FLDW制備的3DNPCs憑借其獨(dú)特的三維周期性結(jié)構(gòu)與優(yōu)異的光學(xué)性能，在多個(gè)前沿領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景，成為推動(dòng)光子學(xué)技術(shù)發(fā)展的重要支撐。
    （一）非線性頻率轉(zhuǎn)換
    在非線性頻率轉(zhuǎn)換領(lǐng)域，3DNPCs顯著突破了傳統(tǒng)一維或二維結(jié)構(gòu)的限制，極大提升了頻率調(diào)控的維度與效率。早在2013年，研究人員便利用該技術(shù)實(shí)現(xiàn)了1545nm基頻光的倍頻輸出；2016年，通過在鈦擴(kuò)散鈮酸鋰波導(dǎo)中構(gòu)建周期性反轉(zhuǎn)疇結(jié)構(gòu)，頻率轉(zhuǎn)換效率更是達(dá)到了17.45%的高水平；2018年，Wei等人與Xu等人分別利用疇抹除和疇反轉(zhuǎn)技術(shù)成功制備出真正的3DNPCs，為非線性頻率轉(zhuǎn)換研究搭建了三維實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。在石英晶體研究中，科研人員通過非線性抹除結(jié)合額外周期性相位理論，成功開發(fā)出能輸出177.3nm及167.8nm毫瓦級(jí)功率的深紫外固體激光源，為深紫外光相關(guān)應(yīng)用提供了關(guān)鍵技術(shù)支撐。
    （二）量子光學(xué)
    3DNPCs在量子光學(xué)領(lǐng)域同樣表現(xiàn)卓越，為量子信息處理、量子通信等研究提供了高性能的光子學(xué)平臺(tái)。該結(jié)構(gòu)被成功用于生成高維軌道角動(dòng)量糾纏和窄帶糾纏光子對(duì)，這些關(guān)鍵量子資源的高效制備，對(duì)于提升量子系統(tǒng)的信息容量、安全性及處理速度具有重要意義，為量子計(jì)算、量子密鑰分發(fā)等前沿技術(shù)的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。
    （三）非線性光束整形
    3DNPCs的核心優(yōu)勢之一在于能夠同步實(shí)現(xiàn)波長變換與波前調(diào)制，為光束整形技術(shù)提供了全新思路。利用FLDW誘導(dǎo)的非線性系數(shù)周期性分布，研究者成功將基頻高斯光束轉(zhuǎn)換為具有特定波前的二階諧波，如渦旋光束、厄米-高斯光束以及無衍射光束等。2023年，研究人員進(jìn)一步提出連續(xù)3DNPCs策略，實(shí)現(xiàn)了單一波長泵浦下多個(gè)結(jié)構(gòu)光束（如渦旋光與六角衍射光的組合）的并行重構(gòu)。此外，該技術(shù)還被拓展用于生成非線性光瓶和平頂光束，為光子集成電路和超分辨成像提供了新型光源操控手段，極大豐富了光束應(yīng)用場景。
    （四）非線性全息成像
    在非線性全息成像領(lǐng)域，3DNPCs通過對(duì)光波振幅和相位的精密非線性控制，實(shí)現(xiàn)了三維圖像信息的高效存儲(chǔ)與高保真復(fù)現(xiàn)，顯著提升了信息存儲(chǔ)容量與安全性。2021年，準(zhǔn)相位匹配細(xì)分復(fù)用技術(shù)在非線性全息中的應(yīng)用得到展示；隨后，研究人員首次將折射相位法引入非線性光學(xué)，實(shí)現(xiàn)了特殊光束的高保真重構(gòu)；近期，具備納米級(jí)分辨率的3D鈮酸鋰NPCs被成功開發(fā)，支持三維動(dòng)態(tài)非線性全息和圖像識(shí)別。2024年，大視場非線性全息技術(shù)取得突破性進(jìn)展，使得在實(shí)驗(yàn)中重構(gòu)大面積圖像成為可能，預(yù)示著該技術(shù)在寬場成像與顯示領(lǐng)域的廣闊應(yīng)用前景。

    四、挑戰(zhàn)與展望
    盡管飛秒激光直寫技術(shù)在透明材料三維周期性光子結(jié)構(gòu)制備領(lǐng)域取得了一系列里程碑式的突破，如鈮酸鋰納米級(jí)分辨率3DNPCs的實(shí)現(xiàn)、石英晶體中毫瓦級(jí)深紫外相干光的輸出等，但該技術(shù)在走向工業(yè)化應(yīng)用的過程中仍面臨諸多關(guān)鍵挑戰(zhàn)：一是工業(yè)級(jí)大尺寸疇反轉(zhuǎn)誘導(dǎo)困難，制約了規(guī)?；骷闹苽洌欢歉呶张c散射損耗導(dǎo)致頻率轉(zhuǎn)換效率難以進(jìn)一步提升，成為性能優(yōu)化的瓶頸；三是激光工藝參數(shù)與材料非線性調(diào)制之間的復(fù)雜映射模型尚不完善，影響了調(diào)控精度與穩(wěn)定性。
    針對(duì)上述挑戰(zhàn)，未來的科研工作將聚焦于以下方向：其一，引入貝塞爾等整形光束，突破當(dāng)前疇操控的尺寸限制，實(shí)現(xiàn)毫米級(jí)疇的精準(zhǔn)調(diào)控；其二，深入探究疇壁形成的物理機(jī)理，優(yōu)化材料加工過程中的能量傳遞與結(jié)構(gòu)演化，從而提升頻率轉(zhuǎn)換效率；其三，探索在絕緣體上鈮酸鋰等薄膜材料上的微納加工集成技術(shù)，推動(dòng)光子器件的高度集成化與微型化；其四，協(xié)同調(diào)控Type-I與Type-II改性區(qū)域，深入研究拓?fù)涔庾訉W(xué)中的對(duì)稱性相關(guān)新物理現(xiàn)象，為開發(fā)新型功能光子器件提供理論與技術(shù)支撐。

    飛秒激光直寫技術(shù)憑借其獨(dú)特的三維加工能力、超高精度與效率，已成為構(gòu)建透明材料三維周期性光子結(jié)構(gòu)的核心手段，推動(dòng)了3DNPCs在非線性光學(xué)、量子光學(xué)、光束整形及全息成像等多個(gè)領(lǐng)域的創(chuàng)新應(yīng)用。盡管目前仍面臨工業(yè)化制備、效率優(yōu)化等方面的挑戰(zhàn)，但隨著理論研究的深入與技術(shù)方案的持續(xù)創(chuàng)新，該技術(shù)有望在未來實(shí)現(xiàn)更大突破，為高度集成、高性能光子器件的開發(fā)提供強(qiáng)大支撐，進(jìn)而推動(dòng)光子學(xué)技術(shù)在通信、傳感、醫(yī)療、顯示等諸多領(lǐng)域的革命性發(fā)展。